核心导读本文提出一种涂层集成焦耳热架构——以多孔碳化硅SiC骨架为电热转换核心将催化剂直接涂覆于其表面彻底解耦电导率与催化功能的耦合约束实现对绝缘型氧化物催化剂的普适性焦耳加热。以氨分解为例能耗降至15.5 kWh kgH₂⁻¹同时平台可延伸至液态有机储氢载体LOHC脱氢仅需5.5 W即实现 86.6% 环己烷转化率。一、背景氨NH₃与液态有机氢载体LOHCs是化学储氢的主流路线但末端放氢步骤的强吸热特性使其消耗掉氢气热值的 15–30%而传统外热式反应器的多层热阻进一步加剧了能量损耗。焦耳加热凭借响应迅速、热量局域化的优势备受关注然而现有方案普遍要求催化剂床层本身导电将绝大多数工业氧化物负载型催化剂排除在外严重制约了其普适应用。二、论文概要本研究报道了一种涂层集成焦耳热架构从反应器设计层面根本性突破了催化剂必须导电的限制。该架构以多孔碳化硅SiC泡沫骨架作为模块化电热转换核心将 Ru/CeO₂ 或 Pt/CeO₂ 等氧化物负载型催化剂以薄层形式直接涂覆于 SiC 表面实现电热产生与催化功能在功能上的解耦、在空间上的微米级热耦合。以氨分解为核心验证场景Ru/CeO₂SiC 反应器在 23.4 W 输入功率下实现产氢速率 5.6 molH₂ gcat⁻¹ h⁻¹能耗仅 15.5 kWh kgH₂⁻¹整体性能超越同等功率级别下的等离子体、微波及已报道焦耳热系统同一平台延伸至 LOHC 脱氢以 5.5 W 驱动 Pt/CeO₂SiC 反应器实现 86.6% 环己烷转化率相当于传统热催化 280 °C 的水平。研究进一步结合红外热成像实验与 COMSOL Multiphysics 多物理场仿真建立了从单管到阵列尺度的电热能量利用定量框架预测阵列集成可将能耗进一步压至 12.0 kWh kgH₂⁻¹ 以下为工业级高效放氢系统的设计提供了理论依据。三、图文解读图1氢载体供氢链能流分析与涂层集成焦耳热系统总体对比图 1 以系统级能流视角点出本研究的出发点NH₃ 与 LOHC 两条路线均有 15–30% 的氢气热值消耗于末端放氢步骤传统外热式反应器的多层热阻是根本原因。涂层集成焦耳热方案图 1b以 SiC 骨架内部直接产热、Ru/CeO₂ 涂层微米级紧贴热源从结构上消除热阻损耗横向对比图 1c显示在 ≤100 W 功率段本体系能耗15.5 kWh kgH₂⁻¹与产氢速率5.6 molH₂ gcat⁻¹ h⁻¹综合领先于同期等离子体、微波及其他焦耳热报道体系。图2SiC 骨架电热场表征、架构对比与绝热管控效应红外热成像与 COMSOL 仿真图 2a/b相互印证了 SiC 骨架的快速稳态电热响应为不可观测的内部温场提供了可靠预测。相同功率下涂层架构的 NH₃ 转化率比粉末填充配置高出约10%图 2d证明微米级固态传导路径的传热效率远优于颗粒堆积的间断接触。绝热套管的作用同样关键无绝热时能耗高达 34.7 kWh kgH₂⁻¹加装后骤降至15.5 kWh kgH₂⁻¹图 2e表明绝热管控与涂层耦合共同决定系统能效。图3催化性能、稳定性及跨反应体系延伸验证图 3a 揭示高流量操作能耗反而更低的规律——200 mL min⁻¹、23.4 W 时最低达 15.5 kWh kgH₂⁻¹图 3b 的 300 小时稳定性测试中 NH₃ 转化率维持在 87.6–95.2%验证了涂层架构的操作可靠性。焦耳加热比传统热催化低30–40 °C即可达到等效转化图 3c延伸至 LOHC 脱氢场景Pt/CeO₂SiC 仅需 5.5 W 即实现86.6%环己烷转化率图 3d证明平台对多种催化体系普适。图4电热能量分配仿真与阵列化放大增益预测COMSOL 能量分配图 4b定量揭示绝热条件下 57.2% 电功率用于气体加热、31.8% 驱动分解吸热散热损耗仅 8.7%无绝热时散热损耗激增至 24.5%分解可用功率跌至 12.8%绝热层的核心地位由此量化确立。19 管六边形阵列仿真图 4c/d进一步表明由外到内约20 °C的逐层温度梯度带来自然热屏蔽效应内层反应器能耗预测可降至12.0 kWh kgH₂⁻¹为阵列化工业放大提供了清晰定量路径。核心数据汇总氨分解能耗 15.5 kWh kgH₂⁻¹23.4 W产氢速率 5.6 molH₂ gcat⁻¹ h⁻¹环己烷脱氢转化率 86.6%5.5 W300 小时稳定操作阵列化预测能耗 ≤12.0 kWh kgH₂⁻¹。四、总结展望本工作以多孔 SiC 骨架为通用电热转换器、以催化剂表面涂层为功能层构建了一种模块化、化学体系无关的涂层集成焦耳热放氢架构从根本上解决了焦耳热应用中催化剂必须导电的历史性限制并通过系统性的热场表征、能量流仿真与阵列化建模建立了跨尺度的电热能量利用定量框架。从应用前景来看该架构与可再生电力天然兼容在绿电-电热催化耦合路线下具有重要的减碳价值而其对氧化物负载金属催化剂的普适性意味着甲醇重整、甲酸脱氢等更广泛的吸热放氢体系均可纳入同一平台有望加速多元储氢载体的终端利用部署。当前体系尚在克瓦级实验室规模下验证从单管阵列到工业模块的工程放大、SiC 支撑体与涂层催化剂在长周期高压条件下的结构稳定性、以及多管阵列的电路控制与热平衡精细化设计仍是未来亟待突破的工程挑战但本文所提供的多物理场仿真框架与定量能量分配方法为这些工程问题的系统性解决奠定了坚实的理论基础。原文Ruiqi Zhang, Jinhu Wang, Qingqing Zhou, et al. Coating-Integrated Joule Heating Architecture for Energy-Efficient Hydrogen Release from Chemical Carriers.J. Am. Chem. Soc., 2026. DOI: 10.1021/jacs.6c06415